Bei einer AND-Verknüpfung wird NICHT abgebrochen, wenn das erste nicht zutrifft, das zweite wird trotzdem geprüft.

Do
    Cells(i, 3).Value = Int(Rnd * 10)

    If Cells(i, 3).Value =0 then exit loop

Loop Until  Cells(i, 1).Value Mod Cells(i, 3).Value = 0